Modificación interfacial de sal de haluro de metilamonio de puntos cuánticos de perovskita/triple

Scientific Reports volumen 13, Número de artículo: 5387 (2023) Citar este artículo

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Las células solares de perovskita (PeSC) se han introducido como un nuevo dispositivo fotovoltaico debido a su excelente eficiencia de conversión de energía (PCE) y bajo costo. Sin embargo, debido a las limitaciones de la propia película de perovskita, la existencia de defectos era inevitable, lo que afecta gravemente el número y la movilidad de los portadores en las células solares de perovskita, lo que restringe la mejora de la eficiencia y la estabilidad de las PeSC. La pasivación de la interfaz para mejorar la estabilidad de las células solares de perovskita es una estrategia importante y eficaz. Aquí, usamos sales de haluro de metilamonio (MAX, X = Cl, Br, I) para pasivar de manera efectiva los defectos en o cerca de la interfaz de los puntos cuánticos de perovskita (PeQD)/películas de perovskita de catión triple. La capa de pasivación MAI aumentó el voltaje de circuito abierto de PeQDs/PeSC de triple catión en 63 mV hasta 1,04 V, con una alta densidad de corriente de cortocircuito de 24,6 mA cm−2 y una PCE de 20,4 %, lo que demostró una supresión significativa de recombinación interfacial.

Debido a las muchas propiedades excelentes que exhiben los materiales de perovskita de haluros orgánicos-inorgánicos, como el alto coeficiente de extinción, la alta movilidad del portador y la longitud de difusión del portador a escala micrométrica1,2,3,4,5. Las células solares de perovskita (PeSC) han atraído una gran atención en la comunidad de investigación científica en la última década y se consideran materiales fotovoltaicos muy prometedores6,7. Su eficiencia de conversión de energía (PCE) también aumentó del 3,8 al 25,7 % en tan solo unos años8. Sin embargo, debido a la baja temperatura de preparación de los materiales de perovskita y la dificultad para controlar el proceso de cristalización, fue fácil causar una gran cantidad de defectos en la superficie y los límites de grano de la película final de perovskita9,10, incluidas las vacancias de yodo y Pb2+ descoordinadas. , átomos intersticiales de yodo, vacantes de plomo y defectos de transposición de plomo-yodo, etc. Estos defectos a menudo provocan una recombinación no radiativa y la migración de iones de los portadores, lo que reduce el PCE y la estabilidad a largo plazo de las PeSC11.

En la actualidad, la ingeniería de aditivos12 y la ingeniería de interfaz13 eran los principales métodos para reducir los defectos en las películas de perovskita de pasivación. En particular, la ingeniería de aditivos puede controlar el proceso de cristalización y pasivar los defectos al introducir sustancias de pasivación en la solución precursora, lo que tiene las ventajas de una operación simple y un efecto notable. En el proceso de realización de la pasivación del defecto, el grupo funcional de la molécula pasivadora fue muy importante. El grupo carbonilo 14, el grupo amino 15, el grupo carboxilo 16 y el yoduro de fenetilamonio 17 pasivan los defectos mediante la formación de enlaces de coordinación con enlaces colgantes insaturados, lo que prolonga la vida útil del portador y mejora los parámetros de rendimiento del dispositivo. Hasta la fecha, se han introducido una variedad de moléculas con diferentes grupos funcionales en precursores de perovskita como agentes pasivantes. Por ejemplo, Wang et al.18 introdujeron cafeína en el precursor de la perovskita, utilizaron la fuerte interacción entre C = O y Pb2+ de la cafeína para aumentar la energía de activación de la nucleación, lo que retrasó la tasa de nucleación de la perovskita y aumentó la calidad de la perovskita, el dispositivo final obtiene 20,25 % PCE. Chen et al.19 sintetizaron una molécula pequeña conjugada en π y soluble en alcohol con grupos carboxilo y tiofeno bilaterales, a saber, ácido 2,5-di(tiofen-2-il)tereftálico (DTA), y la agregaron al precursor de sal de amonio para preparar la película de perovskita utiliza sus grupos carboxilo ricos en electrones para formar aductos ácido-base de Lewis con Pb2+ descoordinado en la película de perovskita para pasivar los límites de grano y los defectos de la superficie, y finalmente reducir la pérdida de voltaje del dispositivo a 0,38 V. Aunque estas moléculas pasivas reportadas muestran un efecto de pasivación obvio sobre los defectos en las películas de perovskita, también hubo problemas como la estructura molecular compleja y la síntesis difícil. Además, algunos pasivadores de superficies necesitan usar sustancias de benceno que son dañinas para el medio ambiente como solventes cuando se usaron para el tratamiento de superficies de películas de perovskita, lo que no era propicio para la protección del medio ambiente y la salud humana20. Por lo tanto, seguía siendo de gran importancia encontrar pasivadores novedosos con una estructura simple y respetuosos con el medio ambiente como aditivos para introducirlos en las perovskitas para preparar películas de perovskita de alta calidad y PeSC de alto rendimiento. Este trabajo informa sobre un pasivador eficaz para resolver los defectos de la superficie de la perovskita, a saber, la sal de haluro de metilamonio, para modificar la interfaz entre la película de puntos cuánticos de perovskita (PeQD) y la película de perovskita de triple catión Cs0.05FA0.81MA0.14PbBr0.14I2.86 (CsFAMA). reducción de defectos en perovskitas. Además, el uso de película PeQDs en la capa subyacente de la película de perovskita de triple catión puede aumentar la tasa de utilización de la luz, el voltaje de circuito abierto (Voc) y la densidad de corriente de cortocircuito (Jsc), mejorando así la PeQDs/triple- Rendimiento de los PeSC de cationes.

Nitrato de níquel (99,9985 %), etilendiamina (99 %), Cs2CO3 (99,9 %), CsI (99,9 %), PbI2 (99,9985 %) y 2,9-dimetil-4,7-difenil-1,10-fenantrolina ( BCP, 98%) fueron adquiridos a Alfa Aesar. Etilenglicol (99 %), acetato de etilo (99,8 %), hexano (95 %), oleilamina (OAm, 80–90 %), cloruro de metilamonio (MACl, 98 %), N, N-dimetilformamida (DMF, 99,5 % ), sulfóxido de dimetilo (DMSO, 99,5 %) y tolueno (99,5 %) se obtuvieron de Echo Chemcial. El octano (99 + %) y el 1-octadeceno (ODE, 90 %) se adquirieron de Acros Organics. El bromuro de metilamonio (MABr, 99,999 %) y el yoduro de metilamonio (MAI, 99,999 %) se obtuvieron de Luminescence Technology. Ácido oleico (OA, 88 %), yoduro de formamidinio (FAI, 99,9 %), fullereno-C60 (99,95 %), Ag (99,9 %) y sustratos de vidrio revestidos con FTO estampados (8 Ω sq−1) se obtuvieron de SHOWA , STAREK Scientific, Uni-Onward, Ultimate Materials Technology y Ruilong.

La solución precursora de oleato de Cs se sintetizó mediante Cs2CO3 (0,407 g), ODE (20 ml) y OA (1,25 ml) en un matraz de 45 ml a 120 °C durante 30 min con agitación. Se agitaron PbI2 (0,5 g) y ODE (25 mL) en un matraz de 4 mL a 120 °C durante 30 min. Agregue OA precalentado (130 °C) (2,5 ml) y OAm (2,5 ml) al matraz de reacción de PbI2-ODE hasta que el PbI2 se haya disuelto por completo. Luego, 2 ml del precursor de oleato de Cs se inyectaron rápidamente en la mezcla de reacción de PbI2 a 180 °C y luego la mezcla de CsPbI3 se inactivó en un baño de hielo. Para purificar los QD, se añadió solución de EA a la solución cruda de CsPbI3 con una relación de volumen de 3:1 y luego se centrifugó a 6000 rpm durante 5 min. El precipitado de QDs del fondo se añadió a hexano y EA (relación de volumen 1:1), se sonicó durante 5 min y luego se centrifugó a 6000 rpm durante 5 min. Finalmente, el precipitado de CsPbI3 QDs obtenido se dispersó en 3 mL de octano, luego se almacenó en refrigeración durante al menos 24 h y se usó el sobrenadante mediante centrifugación a 6000 rpm durante 5 min.

Los ánodos de FTO modelados se limpiaron secuencialmente con agua desionizada, acetona, etanol e isopropanol en un limpiador ultrasónico y un tratamiento de ozono ultravioleta posterior durante 15 min. de nitrato de níquel (0,291 g) se disolvió en etilendiamina (0,067 mL) y etilenglicol (1 mL) con agitación magnética a temperatura ambiente durante 24 h. La capa de transporte de orificios (HTL) de NiOx se depositó mediante un recubrimiento por rotación de la solución precursora de NiOx filtrada sobre un sustrato FTO a 3000 rpm durante 30 s y se recoció en una placa caliente a 120 °C durante 10 min, seguido de cocción en un horno a 300 °C durante 1 h. Se distribuyeron uniformemente 60 μL de solución de CsPbI3 PeQDs en el NiOx HTL a 1000 rpm durante 20 s. Se mezclaron y sonicaron 5 mg de sales de haluro de metilamonio (MAX, X = Cl, Br, I) y 5 mL de acetato de etilo durante 20 min, y luego se centrifugaron a 6000 rpm durante 5 min para obtener el MAX (X = Cl, Br, I) , I) solución salina. A continuación, se revistieron por rotación 100 μL de solución salina MAX sobre la capa de PeQD de CsPbI3 a 2000 rpm durante 10 s. Disolver 461 mg de PbI2, 139 mg de FAI, 12,8 mg de CsI y 15,7 mg de polvos de MABr en 1 mL de dimetilsulfóxido (DMSO)/dimetilformamida (DMF) (1/4 vol/vol) a temperatura ambiente 25 °C durante aproximadamente 22 h, para preparar la solución precursora de perovskita de triple catión Cs0.05FA0.81MA0.14PbBr0.14I2.86 a una concentración de 1 M. 80 µL de solución precursora de perovskita se revistieron por rotación en la capa PeQDs/MAX mediante un método de dos pasos, utilizando 1000 rpm durante 10 s y 5000 rpm durante 40 s, respectivamente. Coloque rápidamente 100 μL de antisolvente de tolueno en la capa de PeQDs/MAX durante los 20 s restantes de la segunda etapa. Después de la rotación, se colocó en una placa de Petri durante 5 min y luego se colocó en una placa caliente a 100 °C durante 10 min para formar una película de perovskita de triple catión Cs0.05FA0.81MA0.14PbBr0.14I2.86. Posteriormente, una capa de transporte de electrones C60 de 20 nm de espesor y una capa de bloqueo de electrones BCP de 5 nm de espesor se depositaron secuencialmente por evaporación a alto vacío. Finalmente, se depositó un electrodo superior de Ag de 100 nm de espesor, y su estructura PeQDs/MAX/CsFAMA PeSC esquemática y la imagen SEM transversal se mostraron en la Fig. 1.

(a) Diagrama esquemático del dispositivo PeQDs/MAX/CsFAMA PeSC. ( b ) Imagen de microscopio electrónico de barrido (SEM) de sección transversal.

Los espectros de absorción de las películas de perovskita se probaron usando un espectrofotómetro V-770 UV/VIS/NIR (Jasco, Japón). Utilice un espectrofotómetro de fluorescencia modelo Hitachi F-7000 (Tokio, Japón) para probar el espectro de fotoluminiscencia (PL) de las películas de perovskita. Los patrones de difracción de rayos X (XRD) de las películas de perovskita se probaron con un difractómetro PANalytical X'Pert PRO MRD (Almelo, Países Bajos) con una fuente de radiación CuKα (λ = 1,5418 Å). Las morfologías superficiales y la imagen de microscopía electrónica de transmisión (TEM) de alta resolución de las películas de perovskita y PeQD se observaron utilizando un instrumento de microscopio electrónico de barrido de emisión de campo (FESEM) ZEISS Sigma (ZEISS, Alemania) y un instrumento de microscopio electrónico de transmisión JEM-2100F ( JEOL, Japón), respectivamente. Las curvas de fotocorriente-voltaje (J-V) de los PeQD/PeSC de triple catión se obtuvieron utilizando un simulador solar MFS-PV-Basic (Hong-Ming Technology Co., Ltd., Taiwán) con un medidor de fuente Keithley 2420 bajo iluminación de luz solar simulada AM 1.5G a 100 mW cm−2, calibrada por una celda de referencia de silicio estándar NREL PVM-894 (PV Measurements Inc., EE. UU.). La eficiencia cuántica externa (EQE) se probó con el sistema LSQE-R QE (LiveStrong Optoelectronics Co., Ltd., Taiwán) equipado con un espectrofotómetro LAMBDA 35 UV-VIS-NIR (PerkinElmer, EE. UU.) y una lámpara de xenón XES-204S de 150 W (San-Ei Electric Co., Ltd., Japón) como fuente de luz.

Se caracterizaron las propiedades ópticas y la morfología de los PeQD CsPbI3 preparados mediante el método de inyección en caliente. En el espectro de absorción de la solución de PeQDs en la Fig. 2a, se puede encontrar que su pico de absorción fue de aproximadamente 705 nm, y el espectro de fluorescencia correspondiente midió el pico de PL a 715 nm. La Figura 2b muestra el patrón XRD de la película CsPbI3 PeQDs, lo que indica que los picos de difracción de la perovskita α-CsPbI3 negra aparecen a 14,33°, 20,23° y 28,86°, que corresponden a los planos (100), (110) y (200). Era evidente a partir de la imagen TEM de alta resolución en la Fig. 2c que los PeQD de CsPbI3 sintetizados estaban en fase cúbica con un tamaño promedio de aproximadamente 18,6 nm (Fig. 2d).

( a ) Fotoluminiscencia (PL) y espectros de absorción, ( b ) patrón XRD, ( c ) imagen TEM y ( d ) gráfico de distribución de tamaño de CsPbI3 PeQD.

Para explorar el efecto de la introducción de sales MAX (X = Cl, Br, I) en la morfología de la superficie de las películas de perovskita PeQDs/CsFAMA, las películas de perovskita anteriores se caracterizaron por SEM, como se muestra en la Fig. 3. Figura 3a muestra la película de perovskita CsFAMA pura, se puede ver que el tamaño de partícula de la superficie era pequeño y propenso a defectos y poros. Cuando la película de perovskita CsFAMA se cubrió con la película PeQDs, el tamaño de partícula de la perovskita CsFAMA se hizo más grande y los límites de grano se redujeron ligeramente, como se muestra en la Fig. 3b. Dado que los límites de grano fueron una de las principales ubicaciones de los defectos, las películas de perovskita con granos más grandes tienen menos límites de grano, por lo que se obtiene una película de mayor calidad. De la Fig. 3c-e, entre la introducción de sales MAX (X = Cl, Br, I) a la perovskita PeQDs/CsFAMA, se puede observar que el tamaño de partícula de la perovskita CsFAMA aumenta significativamente. La razón de los granos de perovskita agrandados puede deberse a la modificación eficiente de la capa de PeQD por las sales MAX (X = Cl, Br, I). Cuando las perovskitas CsFAMA se recubrieron en PeQDs/MAX (X = Cl, Br, I), la nucleación rápida de la perovskita puede inhibirse y las perovskitas tienden a convertirse en granos de mayor tamaño con una densidad de nucleación baja. Los resultados muestran que la perovskita PeQDs/MAI/CsFAMA tiene menos límites de grano, lo que puede reducir los defectos de manera efectiva. La superficie lisa de la película de perovskita fue beneficiosa para mejorar el contacto de la interfaz entre la capa de perovskita y la HTL, y mejorar la eficiencia de transferencia de carga fotogenerada21.

Vista superior de imágenes SEM de las películas (a) CsFAMA, (b) PeQDs/CsFAMA y (c-e) PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA.

La figura 4 muestra los patrones de difracción de rayos X de las películas CsFAMA, PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA, en las que los patrones XRD con picos más fuertes pueden representar la formación de películas cristalinas de CSFAMA. La intensidad del pico de difracción XRD principal de la película PeQDs/CsFAMA fue más alta que la de la película de perovskita CsFAMA pura, lo que indica que el recubrimiento de CsFAMA en los PeQDs reduce los defectos de manera efectiva. Cuando las sales MAX (Cl, Br, I) se introdujeron más en PeQDs/CsFAMA, las intensidades XRD de los picos de difracción de las películas de PeQDs/MAI/CsFAMA fueron más altas que las de los otros dos (PeQDs/MACl/CsFAMA y PeQDs /MABr/CsFAMA), lo que representa una mejor calidad de película. Además, el pico de la fase β sin perovskita (PbI2) (001) apareció a 12,7 °, se puede encontrar que las intensidades del pico de PbI2 de las películas PeQDs/MAI/CsFAMA y PeQDs/MABr/CsFAMA fueron más bajas, lo que indica que se redujo la formación de PbI2, lo que puede facilitar la transición de los portadores al HTL, y no se bloqueará para provocar la recombinación entre portadores. Esto especula que la sal MAX (X = Cl, Br, I) se difunde hacia los límites de grano y pasiva las trampas de carga en la superficie del grano y en los límites de grano, reduciendo así la difusión de iones y fortaleciendo la unión al bloquear estos canales de límite de grano.

Patrones de difracción de rayos X (XRD) de las películas CsFAMA, PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA.

La Figura 5a muestra los espectros de PL de las películas CsFAMA, PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA medidas bajo la excitación de una longitud de onda de 266 nm. El pico de PL de la película CsFAMA estaba a 790 nm, mientras que las películas PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA tienen un ligero desplazamiento hacia el azul en comparación con la película CsFAMA. El desplazamiento hacia el azul puede deberse a la desaparición del nivel de energía de los defectos poco profundos después de pasivar los defectos superficiales, lo que da como resultado un aumento en el ancho de la banda de energía22. Además, el nivel de defecto acelera la recombinación no radiativa en la película de perovskita, lo que da como resultado una disminución en la concentración de portadores de la película de perovskita después de alcanzar el equilibrio de estado estacionario en condiciones de fotoexcitación, lo que reduce la tasa de recombinación radiativa, es decir, la intensidad de PL. rechazar. Esto también se puede ver en la intensidad del pico PL. La intensidad de PL de la película CsFAMA mejoró significativamente después del tratamiento de pasivación con sales PeQD y MAX (Cl, Br, I). Entre ellos, la película PeQDs/MAI/CsFAMA fue la más eficaz en la reducción de defectos, lo que demuestra que se suprimió la recombinación no radiativa en la película. Los espectros de absorción de las películas CsFAMA, PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA se muestran en la Fig. 5b. En comparación con las películas de perovskita CsFAMA, las películas de perovskita pasivadas PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA exhibieron una absorción de luz ligeramente mejorada, que se esperaba mejoraran los EQE de PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MAX (Cl, Br , I)/CsFAMA PeSCs. Debido a que la adición de la capa de PeQD mejora la eficiencia de captación de luz de las películas, y la sal MAX (Cl, Br, I) mejora la calidad cristalina de las perovskitas, la diferencia de rendimiento observada puede atribuirse a PeQDs/MAX (Cl , Br, I) La ingeniería de interfaz conduce a una transferencia de carga más efectiva y una mayor absorción de luz a través del dispositivo PSC. Este mecanismo se puede demostrar aún más mediante los resultados de las curvas de decaimiento PL resueltas en el tiempo de las películas de perovskita. Como se muestra en la Fig. 5c y la Tabla 1, se determinó que la vida útil de descomposición de PL de las películas de perovskita PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MAX(Cl, Br, I)/CsFAMA era de 3,92, 3,33, 2,86 y 2,42 ns, mientras que la de CsFAMA la película de perovskita fue de 5,73 ns. La vida útil de descomposición rápida de las películas de perovskita PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MAX(Cl, Br, I)/CsFAMA fue significativamente menor que la de la película de perovskita CsFAMA. Dado que la vida útil reducida de decaimiento rápido indica una transferencia de portador de carga más rápida y eficiente en la interfaz, se puede concluir que la perovskita CsFAMA combinada con PeQDs/MAX (Cl, Br, I) tiene mejores propiedades interfaciales y capacidad de transferencia de carga.

( a ) Fotoluminiscencia (PL), ( b ) espectros de absorción y ( c ) Curvas de descomposición PL resueltas en el tiempo de las películas de perovskita CsFAMA, PeQDs / CsFAMA y PeQDs / MAX (Cl, Br, I) / CsFAMA.

Para explorar más a fondo el efecto de la introducción de sales MAX (X = Cl, Br, I) en el rendimiento fotovoltaico de las PeSC y evaluar la reproducibilidad de las PeSC, se fabricaron y probaron más de 30 celdas en cada caso. La figura 6 muestra los resultados estadísticos de los parámetros fotovoltaicos de los PeSC basados ​​en CsFAMA, PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA. El dispositivo de CSFAMA PeSC prístino tenía un Jsc promedio de 23,1 mA cm-2, un Voc de 0,93 V, un factor de llenado (FF) del 76,9 % y un PCE del 16,2 %. Después del tratamiento con sal MAI, los parámetros se mejoraron a un Jsc promedio de 24,6 mA cm-2, un Voc de 1,03 V, un FF de 77,8 % y un PCE de 19,6 %. Las propiedades fotovoltaicas promedio de todos los demás PeSC también fueron mejores que las del CSFAMA PeSC prístino, lo que indica la confiabilidad de los resultados de las pruebas. Esto indica que se creía que la introducción de las sales MAX (X = Cl, Br, I) desempeñaba un papel importante en la mejora de los parámetros fotovoltaicos. La Figura 7 muestra las curvas de JV de los PeSC de mejor rendimiento en cada caso, y los parámetros de rendimiento fotovoltaicos correspondientes se resumen en la Tabla 2. El PeSC basado en CsFAMA prístino dio un PCE del 16,6 % con un Jsc de 23 mA cm−2, un Voc de 0,94 V y un FF del 77,1%. Cuando se introdujo la capa PeQDs en CsFAMA PeSC, su Jsc, Voc, FF y PCE aumentaron significativamente a 24,2 mA/cm−2, 0,977 V, 76,7 % y 18,1 %, lo que indicó que agregar la capa PeQDs podría mejorar la calidad. de la película CsFAMA y al mismo tiempo aumentar la fotocorriente. Cuando las sales MAX (X = Cl, Br, I) modificaron la interfaz PeQDs/CsMAFA, la PeSC optimizada fabricada con perovskita PeQDs/CsMAFA tratada con MAI exhibió un aumento de Jsc de 24,6 mA cm−2, un Voc de 1,04 V, un FF del 79,9%, posteriormente, un PCE mejorado del 20,4%. Por otro lado, se puede observar que el FF de PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MACl/CsFAMA PeSCs fue menor que el de la CsFAMA PeSC prístina, lo que puede ser causado por el pico de la fase β sin perovskita. Además, los dispositivos basados ​​en interfaces PeQDs/CsMAFA tratadas con MACl y MABr solo dieron PCE de 18,8 % y 19,5 %, respectivamente, lo que valida los efectos positivos de este proceso de pasivación superficial. El efecto positivo de este proceso de pasivación de la superficie para reducir eficazmente los defectos se verificó modificando la interfaz PeQDs/CsMAFA con sales MAX (X = Cl, Br, I). La Figura 7b ilustra la transferencia de electrones y huecos fotogenerados cuando se insertaron PeQD en la interfaz entre la capa de perovskita y la HTL. Dado que la posición de la banda de valencia de los PeQD se ubicaba entre HTL y perovskita, junto con la pasivación de las sales MAX (X = Cl, Br, I), se produce una alineación del nivel de energía más favorable en la interfaz para facilitar la extracción del orificio. Los PeQD actuaron como una barrera para reducir la recombinación de portadores en la interfaz entre la perovskita y la HTL, mejorando así Voc y Jsc, y previniendo el reflujo de electrones desde la banda de conducción de la perovskita a la HTL, mejorando así la recolección de carga.

Distribución estadística de (a) Voc, (b) Jsc, (c) FF y (d) PCE de los PeSC basados ​​en CsFAMA, PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA.

( a ) Curvas J-V de los PeSC de mejor rendimiento basadas en CsFAMA, PeQDs / CsFAMA y PeQDs / MAX (Cl, Br, I) / CsFAMA. (b) Diagrama de energía de banda de toda la estructura.

La figura 8a muestra los espectros EQE de las PeSC basados ​​en CsFAMA, PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA. Se puede ver que agregar una capa PeQDs a CsFAMA PeSC puede aumentar efectivamente su Jsc y EQE, y hubo un aumento relativamente obvio en la banda de 500 a 750 nm. Mediante el efecto de confinamiento cuántico, la absorción generada por los PeQD se produce en esta banda. Además, la modificación/pasivación de la interfaz entre PeQDs y CsFAMA utilizando sales MAX (X = Cl, Br, I) mejoran aún más la cristalinidad de la película y reducen los defectos. La eficiencia cuántica del dispositivo de visualización en este rango de longitud de onda se ve muy afectada por la interfaz detrás de la capa de absorción de luz. Este fenómeno muestra que la recombinación de portadores en esta interfaz se suprime significativamente después de la pasivación y también explica el mecanismo de mejora de la densidad de corriente de cortocircuito del dispositivo por pasivación. Para investigar el efecto de las sales MAX (X = Cl, Br, I) en la estabilidad de las PeSC, las desintegraciones de PCE de las PeSC tratadas con sal MAX y las PeSC CsFAMA de control se rastrearon y registraron a 25 °C en almacenamiento de nitrógeno y bajo AM1. iluminación 5G. La pérdida de PCE de CsFAMA PeSC fue superior al 80 % después de 120 h de almacenamiento. Además, la adición de la capa PeQDs a PeQDs/CsFAMA PeSC redujo efectivamente los defectos y mejoró en gran medida el fenómeno de atenuación de PCE. Los PeSC tratados con sales MAX (X = Cl, Br, I) retuvieron el 78,7%, 85,1% y 77,9% de sus eficiencias iniciales, respectivamente (Fig. 8b). Por otro lado, la razón de la mayor atenuación de PeQDs/MAI/CsFAMA PeSCs fue que el enlace entre los iones de yoduro y los cationes orgánicos era débil. Después de varios días de exposición, apareció el pico de la fase β sin perovskita, lo que provocó la descomposición de las perovskitas y redujo la estabilidad.

(a) Espectros de eficiencia cuántica externa (EQE) y (b) evolución de estabilidad de PCE normalizada (caja de guantes llena de N2) de los PeSC basados ​​en CsFAMA, PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA.

En resumen, este estudio utiliza sal de haluro de metilamonio (MAX, X = Cl, Br, I) como modificador/pasivador para la capa intermedia de PeQD y perovskitas de catión triple. CsPbI3 PeQDs y Cs0.05FA0.81MA0.14PbBr0.14I2.86 perovskitas de triple catión y dispositivos de células solares se prepararon mediante inyección en caliente y métodos de dos pasos. Se investigó el efecto de la sal de haluro de metilamonio en la morfología, las propiedades ópticas de las perovskitas y el rendimiento del dispositivo PeQD/MAX/PeSC de triple catión. Los resultados muestran que la sal MAX puede modificar/pasivar la interacción entre la perovskita PeQDs/CsFAMA para aumentar el tamaño del grano de perovskita y reducir efectivamente los defectos de las películas de perovskita. En comparación con la muestra de control de CsFAMA puro, el mejor rendimiento de las PeSC se logró mediante el uso de sal MAI, la Jsc de las PeSC de triple catión PeQDs/MAI/CsFAMA preparadas en estas condiciones aumentó de 23,0 mA cm−2 a 24,6 mA cm−2 , Voc de 0,938 V a 1,04 V, FF de 77,1 % a 79,9 % y PCE de 16,6 % a 20,4 %.

Los conjuntos de datos utilizados y/o analizados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente a pedido razonable.

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Departamento de Ingeniería Electrónica, Universidad de Ciencia y Tecnología de Lunghwa, No. 300, Sec. 1, Wanshou Rd., Taoyuan, 33306, Taiwán

Ching Ho Tien

Departamento de Ingeniería Electro-Óptica, Universidad Nacional de Tecnología de Taipei, No. 1, Sec. 3, Chung-Hsiao E. Rd., Taipéi, 10608, Taiwán

Hong-Ye Lai y Lung-Chien Chen

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L.-CC llevó a cabo los experimentos y diseñó el estudio y dio importantes sugerencias sobre cómo escribir todo el manuscrito. C.-HT concibió la idea original, el análisis e interpretación de los datos y redactó el manuscrito. H.-YL preparó las muestras y realizó todas las mediciones. Todos los autores aprobaron este manuscrito.

Correspondencia a Lung-Chien Chen.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Tien, CH., Lai, HY. y Chen, LC. La modificación interfacial de la sal de haluro de metilamonio de los puntos cuánticos de perovskita/perovskitas de triple catión permite células solares eficientes. Informe científico 13, 5387 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-32697-z

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Recibido: 19 diciembre 2022

Aceptado: 31 de marzo de 2023

Publicado: 03 abril 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-32697-z

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